Naselje se prvi put spominje u jednom dokumentu iz 1299.godine.
Prema narodnoj predaji preci današnjih stanovnika Kali došli su iz Ravnih kotara bježeći pred Turcima. S tom tradicijom Kaljani vežu svoje posjede (ponajviše vinograde ) u zadarskom zaleđu, u prostoru od Zadra do Smiljčića. Kaljani su u ravnokotarskim vinogradima imali oko 500.000 čokota od kojih su dobivali oko 100 vagona vina godišnje. Tako je bilo sve do Drugog svjetskog rata nakon kojega se zemlja postupno zapušta. Skoro čitavo nenaseljeno područje općine Kali prekriveno je stoljetnim maslinicima koji broje oko 180.000 stabala. Od toga se danas obrađuje 1/3. Za rodne godine urod donese do 10 vagona ulja, a masline se prerađuju u kaljskoj uljari, jednoj od najvećih na zadarskim otocima.


Uz poljoprivredu Kaljani su se od XIX.st. intenzivnije počeli baviti ribarstvom. U blizini samog naselja nema bogatijih lovišta, pa su kaljski ribari lovili, posebno plavu ribu, u Srednjem kanalu te na otvorenoj pučini sjevernog Jadrana. Specjalizirali su se za lov tuna, ponajprije tzv. mrežama tunarama, a od druge polovice XX. st. suvremenim kružnim mrežama plivaricama kojima se lovi i srdela. Svoje su metode proširili i unaprijedili u cijelom Jadranu, a potom Sredozemlju, Atlantiku, a posebno i na Pacifiku (u vodama Paname, Australije i Novog Zelanda, Amerike, ali i u Mikroneziji).

Ulov plave ribe u jadranskom akvatoriju bio je namjenjen zadarskoj Adriji, jednoj od najznačajnijih tvornica za preradu ribe. U novije vrijeme Kaljani su inicirali umjetnu dohranu divlje tune, a gotovo se cijela proizvodnja plasira na japansko tržište.

Uz navedene djelatnosti, Kali se orjentiraju i prema turizmu. Znakovita su manifestacija narodnih običaja Kualjske ribarske noći, a kulturni život ovog općinskog središta odvija se i u Čitaonici te kulturno-umjetničkim društvima.Kali su jedno od najdinamičnijih naselja Zadarske županije uopće.


Kali su župno središte sa župnom crkvom Sv. Lovre iz XV. st. te kasnogotičkom crkvicom Sv. Pelegrina iz XIV. st. Dan zaštitnika svetog Lovre slavi se 10. kolovoza koji se obilježava svečanim misnim slavljem i blagovanjem u krugu obitelji.

Prema broju stanovnika Kali su među najvećim otočnim naseljima Zadarske županije. Broj stanovnika rastao je do 1971. godine, a od tada počinje postupni pad broja stanovnika. Međutim, intenzitet demografske "erozije" nije izrazit kao u drugim naseljima na zadarskim otocima.Prilikom popisa 2001. registrirano je 1763 stanovnika koji stalno žive u Kalima.

Kaljane diči još jedna specifičnost, a to je njihov kualjski govor koji se u moru čakavskih dijalekata ističe svojim prepoznatljivim ritmom i intonacijom ali nadasve svojim autentičnim vokalskim sustavom.